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杂(za)化(hua)二维超薄结构电催化(hua)还(hai)原CO2研究取得重(zhong)要进展

( 2015-01-08 )

  近日,我校化学(xue)与材料科学(xue)学(xue)院(yuan)、合(he)肥(fei)微尺度物质(zhi)科学(xue)国家实验室谢毅教授、孙永福特任教授课(ke)题组在(zai)杂化二维超薄结(jie)构的合(he)成及应(ying)用领(ling)域取得(de)重要进展。该(gai)课(ke)题组设计了一种杂化模型体(ti)系用来研究(jiu)金(jin)(jin)属(shu)表面氧化物对其自身金(jin)(jin)属(shu)电催化性(xing)能(neng)的影响,该(gai)结(jie)果以(yi)“Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxide electroreduction to liquid fuel” 为题发表在(zai)Nature上(2016, 529, 68-72, DOI 10.1038/nature16455)。

  通过电(dian)催化过程将CO2还(hai)原(yuan)成碳(tan)氢燃料(liao)分子不(bu)仅有助于降(jiang)低(di)CO2的(de)(de)(de)(de)(de)负(fu)面影响,而(er)且还(hai)可以获得甲烷、甲酸、甲醇等燃料(liao)。然(ran)而(er),电(dian)还(hai)原(yuan)CO2过程的(de)(de)(de)(de)(de)一(yi)个(ge)瓶颈是(shi)如何将高(gao)稳定性的(de)(de)(de)(de)(de)CO2活化,这往往需(xu)要非常高(gao)的(de)(de)(de)(de)(de)过电(dian)位;而(er)过电(dian)位的(de)(de)(de)(de)(de)存在不(bu)仅浪费(fei)大量的(de)(de)(de)(de)(de)能源,还(hai)往往导致还(hai)原(yuan)产(chan)物选择性的(de)(de)(de)(de)(de)降(jiang)低(di)。

  已(yi)有(you)报道显示金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)电极通常具有(you)较高(gao)的(de)(de)(de)(de)电还(hai)原(yuan)CO2活(huo)性,尤(you)为有(you)趣的(de)(de)(de)(de)是(shi)(shi)通过金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)氧化物(wu)(wu)还(hai)原(yuan)得(de)到的(de)(de)(de)(de)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)比(bi)通过其它方法制(zhi)备(bei)的(de)(de)(de)(de)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)催(cui)化活(huo)性要(yao)(yao)高(gao),甚至能(neng)将CO2的(de)(de)(de)(de)还(hai)原(yuan)电位(wei)降低到热(re)力学的(de)(de)(de)(de)最小值。但是(shi)(shi)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)表(biao)面氧化物(wu)(wu)对(dui)其自(zi)身(shen)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)电还(hai)原(yuan)性能(neng)的(de)(de)(de)(de)影(ying)响机制(zhi)还(hai)不清楚(chu),这(zhei)主要(yao)(yao)是(shi)(shi)因为以前制(zhi)备(bei)的(de)(de)(de)(de)催(cui)化剂中含有(you)大量的(de)(de)(de)(de)微结构如界面、缺陷等,这(zhei)些微结构的(de)(de)(de)(de)存(cun)在很(hen)容易掩盖住表(biao)面金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)氧化物(wu)(wu)对(dui)其自(zi)身(shen)金(jin)(jin)属(shu)(shu)(shu)(shu)(shu)催(cui)化性能(neng)的(de)(de)(de)(de)影(ying)响。

  为(wei)了(le)揭(jie)示(shi)金属表(biao)(biao)面氧(yang)化(hua)(hua)物对其自(zi)身金属电还原CO2性(xing)(xing)(xing)能的影响,谢(xie)毅(yi)教(jiao)授、孙永福特任教(jiao)授课题组构建了(le)一种杂化(hua)(hua)模型(xing)材(cai)料(liao)体(ti)系,即数原子(zi)(zi)(zi)层(ceng)厚的金属/金属氧(yang)化(hua)(hua)物杂化(hua)(hua)超薄结(jie)(jie)(jie)构。以六方(fang)相(xiang)Co为(wei)例,他(ta)们(men)通过(guo)配体(ti)局限生(sheng)长的方(fang)法制备(bei)了(le)4原子(zi)(zi)(zi)层(ceng)厚的Co/Co氧(yang)化(hua)(hua)物杂化(hua)(hua)结(jie)(jie)(jie)构。电化(hua)(hua)学比表(biao)(biao)面积矫(jiao)正的Tafel斜率和(he)法拉第转换(huan)效率结(jie)(jie)(jie)果揭(jie)示(shi)出局限在(zai)超薄结(jie)(jie)(jie)构中(zhong)的表(biao)(biao)面Co原子(zi)(zi)(zi),比块(kuai)材(cai)中(zhong)的表(biao)(biao)面Co原子(zi)(zi)(zi)在(zai)低的过(guo)电位下具有(you)更(geng)高的本征催(cui)化(hua)(hua)活(huo)性(xing)(xing)(xing)和(he)更(geng)高的产物选择(ze)性(xing)(xing)(xing),Co原子(zi)(zi)(zi)层(ceng)的部分氧(yang)化(hua)(hua)进(jin)一步增(zeng)加了(le)其本征催(cui)化(hua)(hua)活(huo)性(xing)(xing)(xing),进(jin)而在(zai)只有(you)0.24 V的过(guo)电位下于(yu)40 h内获得10 mA cm-2的稳定电流和(he)90%的甲酸选择(ze)性(xing)(xing)(xing)。

  本工作展示了(le)金属(shu)原(yuan)子在位于(yu)特定(ding)的(de)排列方法和(he)氧(yang)化价态(tai)时,可能具有更高的(de)催(cui)(cui)(cui)化转化活性(xing),即(ji)超(chao)薄二维结构(gou)和(he)金属(shu)氧(yang)化物的(de)存在提(ti)高了(le)催(cui)(cui)(cui)化还(hai)原(yuan)CO2的(de)能力。该工作有助于(yu)让研(yan)究者重新思考如(ru)何获得高效和(he)稳定(ding)的(de)CO2电还(hai)原(yuan)催(cui)(cui)(cui)化剂,也对推(tui)动电催(cui)(cui)(cui)化还(hai)原(yuan)CO2机(ji)理研(yan)究具有重要(yao)的(de)意(yi)义(yi)。

  谢(xie)(xie)毅(yi)(yi)教授课(ke)题(ti)组近(jin)年来一(yi)直从(cong)事低(di)维(wei)固体的(de)(de)电(dian)声输运行(xing)为调(diao)控与(yu)能(neng)量(liang)转化应(ying)用这一(yi)交叉领(ling)(ling)域研(yan)究,在(zai)无机二维(wei)超薄材料(liao)的(de)(de)精细结构、电(dian)子(zi)结构与(yu)光、电(dian)催化性能(neng)的(de)(de)调(diao)控规律方(fang)面开展深(shen)入(ru)研(yan)究,相关工作在(zai)国际重(zhong)要刊物上发表了(le)系列论文,是目前国际上在(zai)该领(ling)(ling)域持续活跃的(de)(de)几(ji)个主要研(yan)究小组之一(yi)。由于在(zai)该领(ling)(ling)域的(de)(de)进展,谢(xie)(xie)毅(yi)(yi)教授应(ying)邀为Nature杂志撰写了(le)2015年的(de)(de)新年展望,题(ti)为“More energy, cross disciplines” (Nature 2015, 517, 16),该展望阐述了(le)交叉学科的(de)(de)重(zhong)要性,强调(diao)了(le)跨学科的(de)(de)研(yan)究对能(neng)源转化研(yan)究的(de)(de)促进作用。

  该研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教(jiao)育部和(he)校(xiao)重(zhong)要方向项(xiang)目(mu)培育基金等项(xiang)目(mu)的(de)资助。


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