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杂化(hua)二维超(chao)薄结(jie)构电催化(hua)还原CO2研究(jiu)取(qu)得重要进(jin)展

( 2015-01-08 )

  近日,我校(xiao)化(hua)(hua)学与材料科(ke)学学院、合肥微尺度物质科(ke)学国家实(shi)验室谢毅教授(shou)、孙永福(fu)特任教授(shou)课题(ti)组在杂化(hua)(hua)二维超薄结构的合成及应用(yong)领域取(qu)得重(zhong)要进(jin)展。该课题(ti)组设计了一种杂化(hua)(hua)模(mo)型体(ti)系用(yong)来研究金(jin)属表面氧化(hua)(hua)物对其自身金(jin)属电催(cui)化(hua)(hua)性能的影响(xiang),该结果以“Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxide electroreduction to liquid fuel” 为题(ti)发表在Nature上(2016, 529, 68-72, DOI 10.1038/nature16455)。

  通过电(dian)催化过程(cheng)将CO2还(hai)原(yuan)成碳(tan)氢燃料分子(zi)不仅有助(zhu)于降(jiang)低CO2的(de)负(fu)面影响,而且(qie)还(hai)可以(yi)获(huo)得甲(jia)烷、甲(jia)酸、甲(jia)醇等(deng)燃料。然而,电(dian)还(hai)原(yuan)CO2过程(cheng)的(de)一个瓶颈是如何将高稳定(ding)性的(de)CO2活化,这往往需(xu)要非常高的(de)过电(dian)位(wei);而过电(dian)位(wei)的(de)存(cun)在(zai)不仅浪费大量的(de)能源(yuan),还(hai)往往导致还(hai)原(yuan)产物选择性的(de)降(jiang)低。

  已有报道(dao)显示金(jin)(jin)属(shu)(shu)电极(ji)通常具(ju)有较(jiao)高的电还(hai)(hai)原CO2活性,尤为(wei)有趣(qu)的是(shi)通过金(jin)(jin)属(shu)(shu)氧(yang)化(hua)(hua)(hua)物还(hai)(hai)原得到的金(jin)(jin)属(shu)(shu)比通过其(qi)它方法制(zhi)备的金(jin)(jin)属(shu)(shu)催化(hua)(hua)(hua)活性要高,甚至能(neng)(neng)将CO2的还(hai)(hai)原电位降(jiang)低到热力学的最小值。但是(shi)金(jin)(jin)属(shu)(shu)表面氧(yang)化(hua)(hua)(hua)物对其(qi)自身(shen)金(jin)(jin)属(shu)(shu)电还(hai)(hai)原性能(neng)(neng)的影响(xiang)机制(zhi)还(hai)(hai)不(bu)清楚,这(zhei)主要是(shi)因为(wei)以前制(zhi)备的催化(hua)(hua)(hua)剂中含有大量的微结构(gou)如界面、缺陷等,这(zhei)些微结构(gou)的存在(zai)很(hen)容(rong)易掩盖(gai)住表面金(jin)(jin)属(shu)(shu)氧(yang)化(hua)(hua)(hua)物对其(qi)自身(shen)金(jin)(jin)属(shu)(shu)催化(hua)(hua)(hua)性能(neng)(neng)的影响(xiang)。

  为了(le)揭(jie)示金属(shu)表(biao)面(mian)氧(yang)化(hua)(hua)物对(dui)其(qi)自身金属(shu)电还原CO2性(xing)能(neng)的(de)(de)(de)(de)(de)影响,谢毅教(jiao)授(shou)、孙永(yong)福特任(ren)教(jiao)授(shou)课题组构(gou)建(jian)了(le)一种杂化(hua)(hua)模型材料(liao)体(ti)系,即(ji)数(shu)原子(zi)层(ceng)厚的(de)(de)(de)(de)(de)金属(shu)/金属(shu)氧(yang)化(hua)(hua)物杂化(hua)(hua)超(chao)薄结(jie)构(gou)。以六方相Co为例(li),他们通过(guo)配体(ti)局限生长的(de)(de)(de)(de)(de)方法制(zhi)备了(le)4原子(zi)层(ceng)厚的(de)(de)(de)(de)(de)Co/Co氧(yang)化(hua)(hua)物杂化(hua)(hua)结(jie)构(gou)。电化(hua)(hua)学比表(biao)面(mian)积矫正的(de)(de)(de)(de)(de)Tafel斜率和法拉(la)第转换(huan)效率结(jie)果揭(jie)示出局限在超(chao)薄结(jie)构(gou)中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)表(biao)面(mian)Co原子(zi),比块材中(zhong)的(de)(de)(de)(de)(de)表(biao)面(mian)Co原子(zi)在低(di)的(de)(de)(de)(de)(de)过(guo)电位(wei)下具(ju)有更高的(de)(de)(de)(de)(de)本征催(cui)化(hua)(hua)活(huo)(huo)性(xing)和更高的(de)(de)(de)(de)(de)产(chan)物选择性(xing),Co原子(zi)层(ceng)的(de)(de)(de)(de)(de)部分(fen)氧(yang)化(hua)(hua)进(jin)一步增加(jia)了(le)其(qi)本征催(cui)化(hua)(hua)活(huo)(huo)性(xing),进(jin)而在只有0.24 V的(de)(de)(de)(de)(de)过(guo)电位(wei)下于40 h内获得10 mA cm-2的(de)(de)(de)(de)(de)稳定电流(liu)和90%的(de)(de)(de)(de)(de)甲酸选择性(xing)。

  本(ben)工作(zuo)展示了金(jin)属(shu)原子在位于特定(ding)的(de)排列方法和(he)氧(yang)化(hua)价(jia)态(tai)时,可能(neng)具有更高(gao)的(de)催化(hua)转化(hua)活性(xing),即超(chao)薄二维(wei)结构和(he)金(jin)属(shu)氧(yang)化(hua)物的(de)存在提高(gao)了催化(hua)还原CO2的(de)能(neng)力。该(gai)工作(zuo)有助于让(rang)研究(jiu)者重新思考如何(he)获得高(gao)效和(he)稳定(ding)的(de)CO2电(dian)(dian)还原催化(hua)剂,也对推动电(dian)(dian)催化(hua)还原CO2机(ji)理研究(jiu)具有重要的(de)意义。

  谢毅教授(shou)(shou)课题组(zu)近(jin)年来一直从事低维固体的电声输运行为调(diao)(diao)控(kong)与能量转化应(ying)用(yong)这一交叉(cha)领(ling)(ling)域研究(jiu),在无(wu)机二维超薄(bo)材料(liao)的精(jing)细(xi)结构、电子结构与光、电催(cui)化性能的调(diao)(diao)控(kong)规律方面(mian)开(kai)展(zhan)深入(ru)研究(jiu),相关(guan)工作在国际重(zhong)要(yao)刊物(wu)上(shang)发表了(le)(le)系列论文,是(shi)目前(qian)国际上(shang)在该领(ling)(ling)域持续活跃的几个主要(yao)研究(jiu)小(xiao)组(zu)之一。由(you)于(yu)在该领(ling)(ling)域的进(jin)展(zhan),谢毅教授(shou)(shou)应(ying)邀为Nature杂志撰写了(le)(le)2015年的新年展(zhan)望(wang),题为“More energy, cross disciplines” (Nature 2015, 517, 16),该展(zhan)望(wang)阐述(shu)了(le)(le)交叉(cha)学科的重(zhong)要(yao)性,强调(diao)(diao)了(le)(le)跨学科的研究(jiu)对能源转化研究(jiu)的促(cu)进(jin)作用(yong)。

  该研究工作得到了基金委、科技(ji)部、中科院、教育部和校重要方向项(xiang)目培育基金等项(xiang)目的资(zi)助。


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